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科學(xué)家獲得界面水分子結(jié)構(gòu) 為綠色制氫提供新途徑

科技日報發(fā)布時間:2021-12-09 09:15:50  作者:符曉波

  水分子直接參與眾多重要的電催化反應(yīng),但對處于固液兩相界面的水分子在電催化反應(yīng)過程中的結(jié)構(gòu)變化與作用機制研究一直是電化學(xué)領(lǐng)域的難點。近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李劍鋒教授課題組與北京大學(xué)深圳研究生院潘鋒教授團隊合作,利用電化學(xué)原位拉曼光譜技術(shù)揭示了界面水分子結(jié)構(gòu),解開了界面水分子結(jié)構(gòu)如何調(diào)控電催化反應(yīng)這一科研難題,為提升電催化反應(yīng)速率、進一步指導(dǎo)綠色制氫提供了一種新的策略。這一研究成果于12月2日刊登于《自然》雜志。

  研究團隊利用原位表面增強拉曼光譜技術(shù),在電催化析氫反應(yīng)過程中,對鈀單晶電極/溶液界面水分子的構(gòu)型及其動態(tài)變化過程進行實時監(jiān)測。研究人員發(fā)現(xiàn),電極/溶液界面除了已知的含有氫鍵的水分子之外,界面上還有一類與陽離子鍵合的水分子。后者在陽離子和負電極電勢協(xié)同作用下,無序的水分子排布成更為有序的特殊結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)可以加速電極與水分子間的電荷轉(zhuǎn)移,進而極大提升電催化反應(yīng)析氫的速率,為指導(dǎo)綠色制氫提供新的理論途徑。

  研究顯示,這類界面水分子比氫鍵水分子更加接近電極表面,可以提高其和電極表面間的電荷轉(zhuǎn)移效率,極大提升電催化析氫反應(yīng)速率。提高陽離子的濃度和價態(tài)會進一步增加界面區(qū)有序水分子的含量,進一步提高電催化析氫反應(yīng)速率。

  研究還發(fā)現(xiàn)單晶電極的晶面結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)都將影響陽離子鍵合水分子的含量和電催化析氫反應(yīng)速率,證實了陽離子鍵合水分子加速電催化析氫反應(yīng)速率具有普適性。該研究從單晶模型體系出發(fā),深入認識界面水分子結(jié)構(gòu)對電催化反應(yīng)過程的調(diào)控機制,解決了困擾電化學(xué)領(lǐng)域長期存在的難題。




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